1913年　　22岁
　　金大有《金陵大学学报》，原为英文版。陶倡仪从第4卷第1期起增出中文版，更名为《金陵光》学报。并在2月出版的第一期中发表。《金陵光出版之宣言》等文。9月起，任中文主笔。
　　与汪纯宜结婚，全家迁居南京。

1914年　　23岁
　　6月22日　　在金大提前一年修完本科全部课程，毕业成绩名列第一，获美国纽约州立大学文科学士文凭（全大在美纽约州政府注册，故由此发给文凭）。
　　秋　　借债并得金大师友资助，赴美留学，初人伊利诺大学学市政。

1915年　　24岁
　　春　　父病逝。长子桃红（陶宏）生。
　　得伊利诺大学政治硕士学位。转入哥伦比亚大学研究教育科学，师从美国著名教育家杜威、盂禄。奠寇了献身教育事业的宏愿。

1917年　　26岁
　　得哥伦比亚大学教育学院“都市学务总监资格凭”（证书）。应南京高等师范校长郭秉文之聘，回国参加该校建校工作。
　　9月15日　　江苏省筹办之南京高等师范学校开学，任代理教务长（不久任教务长）兼教育专修科主任，办事认真，对学生要求严格。先后讲授教育原理、教育行政、教育统计等课程。
　　主张教育专业课与社会实际相结合，引导学生作城乡教育调查，提出改进意见。

1918年　　27岁
　　5月　　江苏省教育厅委托南京高师代办县视学讲习班，陶任主任教员，编教学法讲义，讲演新教学法。
　　秋　　任南京高师教务主任。
　　提出用“教学法”代替传统的“教授法”，遭到保守势力的反对。成立教育研究会，指导学生进行教育科学研究。发表《生利主义之职业教育》。
　　次子小桃（晓光）生。

1919年　　28岁
　　年初　　与杨杏佛、刘伯明等发起组织南京学术界联合会，被推力会长。
　　南京高等师范与北京大学等发起组织“新教育共进社”，并发行《新教育》杂志及编译西洋学术新书。
　　在《新教育》杂志第1卷第2期上发表《普鲁士教育之基本改革》，向中国教育界、思想界介绍马克思和社会主义。
　　5月2日　　北京大学蔡元培、南京高等师范郭秉文等邀请在日本游历的杜威来华讲学。陶先生与胡适、凌冰、蒋梦麟等陪同杜威到各他讲学，并分任翻译。
　　将“教授法”改为“教学法”，得到中小学教育界的普遍赞同。发表《试验主义与新教育》、《教学做合一》、《第一流的教育家》等文，提倡改造旧教育，发展适合国情的新教育。
　　“五四”青年反帝爱国运动风起云涌，动员高师及全市学生，在南京学术界联合会内设立评议部，开展反帝爱国运动。

1920年　　29岁
　　南高师教育、农、工、商科改为东南大学，陶任教授、教育科主任。
　　夏　　应邀赴安庆暑期讲习会讲学，针对本年6月21日安徽督军马联甲杀死爱国学生高琦惨案，以《民权行使法》为题，支持学生爱国运动，对听众进行爱国主义宣传。
　　与范源廉、蔡元培、张伯苓等组织实际教育调查社，聘请美国教育家孟禄来华调查科学教育实际情况。与该社人员协助孟禄调查，分任翻译。代表中华教育改进社主持调查汇报讨论会，研究改进办法。
　　12月下旬　　中华教育改进社成立，推陶行知、马叙伦等为委员起草社章。陶氏代表改进社出席第七届全国教育联合会，被推力中国新学制（即次年经政府公布的壬戌学制）起草委员人之一。
　　12月　　陶行知任《新教育》主干（即主编）。
　　筹备东南大学。